Đại Công tước Henri có bốn anh chị em ruột: Archduchess Marie Astrid của Áo (sinh 1954), Đại công tước Jean của Luxembourg (sinh 1957), công chúa Margaretha của Liechtenstein (sinh 1957) và Hoàng tử Guillaume của Luxembourg (sinh 1963). Henri trở thành người thừa kế của Đại Công tước Luxembourg ngày 12 tháng 11 năm 1964 và được đào tạo tại Luxembourg và ở Pháp, nơi ông tốt nghiệp tú tài năm 1974. sau đó nghiên cứu khoa học chính trị tại Đại học Geneva, tốt nghiệp năm 1980. Đại Công Tước cũng đã được đào tạo sĩ quan quân đội tại Học viện Quân sự Hoàng gia Sandhurst, Anh[1].